Excitonenbindungsenergie und hydrogene Rydberg-Reihe in geschichteten ReS2

Geschichtetes Rheniumdisulfid kristallisiert in einer verzerrten 1 T-Diamantkettenstruktur mit trikliner Symmetrieeinheitszelle23,24,25. Abbildung 1 zeigt die Kristallstruktur einer einzelnen ReS2-Schicht von oben und von der Seite entlang der b-Achse. Jede Schicht besteht aus einer Schicht von Re-Atomen, die sich zwischen zwei S-Atomen befinden und durch eine starke ionenkovalente Bindung zwischen Re- und S-Atomen22,23,24,25 gebunden sind. Die S-Atome haben eine verzerrte oktaedrische Koordination um die Re-Atome, was zur Bildung von Re−Re-Kettenclustern entlang der b-Achse25 führt. Bulk-ReS2-Kristalle bestehen aus Stapeln solcher Schichten, die durch schwache van-der-Waals-Kräfte gebunden sind.

Abbildung 1
 abbildung1

Schema der Monoschicht ReS2 aus: (a) Draufsicht und (b) Seitenansicht. Die Re- und S-Atome sind jeweils grau und gelb gekennzeichnet. Die Re-Kette verläuft entlang der b-Richtung.

Wir haben anisotrope optische Eigenschaften von ReS2 in komplementären polarisationsaufgelösten Photolumineszenz-, Photolumineszenz-Anregungs- und Reflexionskontrastmessungen untersucht. Abbildung 2 zeigt polarisationsaufgelöste Photolumineszenzspektren des Bulk-ReS2-Kristalls. Um polarisationsabhängige Effekte zu vermeiden, war das einfallende Licht zirkular polarisiert und die einfallende Photonenenergie von 2,33 eV war viel höher als die Energie aller beobachteten PL-Linien. Sowohl für die σ+ − als auch für die σ- Anregung zeigen die PL-Spektren die gleiche Variation als Funktion der Polarisation, sowohl hinsichtlich der Form als auch der Energieposition der Emissionslinien. Anschließend wurden die PL-Spektren in linearer Polarisationskonfiguration analysiert, wobei der Polarisationswinkel des elektrischen Feldlichts (E) zwischen 30° und 120° bezüglich der Re-Achse (b-Achse) in Schritten von 4° variiert wurde (zur besseren Sichtbarkeit sind in Fig. 2). Der Übersichtlichkeit halber sind die Spektren gegenüber der 33°-Messung vertikal verschoben. Im niederenergetischen Bereich der PL-Spektren beobachten wir zwei gut aufgelöste exzitonische Peaks, die wir den exzitonischen Grundzuständen 1 s zuschreiben und als X1(1) und X2(1) bezeichnen. Ihre relative PL-Intensität ändert sich drastisch mit dem Polarisationswinkel, aber die PL-Maxima beider Linien werden unabhängig vom Polarisationswinkel mit der gleichen Energie detektiert. Dies impliziert, dass diese Exzitonen entlang verschiedener Richtungen des Kristalls stark polarisiert sind. Im höheren Energiesektor der PL-Spektren beobachten wir vier Peaks, die in Analogie zu hydrogenen Reihen als 2 s, 3 s, 4 s und 5 s bezeichnet sind und deren Intensität und Energieposition sich in Abhängigkeit vom Polarisationswinkel ändern. Wir nehmen vorläufig an, dass diese Linien angeregte Zustände der Rydberg-Reihe der Exzitonen X1 (1) und X2 (1) sind. Nach theoretischen Vorhersagen sind optische Übergänge zwischen den s-ähnlichen Zuständen mit Nulldrehimpuls in den meisten Halbleitern, einschließlich der Halbleiter TMDC26,27,28, dipolförmig.

Abbildung 2
 abbildung2

( a) Polarisationsaufgelöste Photolumineszenzspektren, gemessen in 8°-Intervallen von 30° bis 120°. (b) Die integrierte Intensität der X1 (1)- und X2 (1) -Grundzustände wird als Funktion des Polarisationswinkels aufgetragen. Die Daten werden zur besseren Übersichtlichkeit in einem Polardiagramm über einen 360 ° -Bereich dargestellt.

Um zwischen den beiden exzitonischen Reihen von angeregten n = 2-5 Zuständen zu unterscheiden, analysieren wir die PL-Spektren in zwei entgegengesetzten Polarisationen, wobei die Emission des X1 (1) -Exzitons oder des X2 (1) -Exzitons aus den Spektren verschwindet. Wir nehmen an, dass in der Polarisation, in der die X1 (1) -Emission unterdrückt wird, auch die Emission aus ihren angeregten Zuständen X1 (n) (n > 2) unterdrückt wird und nur die hydrogene Rydberg-Reihe des X2 (n) -Exzitons detektiert wird. Die entgegengesetzte Beziehung wird für die Beobachtung der X1 (n) hydrogenen Rydberg-Reihe erwartet. Aus der detaillierten Analyse der Entwicklung der gesamten Lichtintensität der X1 (1) – und X2 (1) -Emission, die in Abb. 2b (die integrierte Fläche unter den X1(1) – und X2(1) -Peaks in den Bereichen von 1,525 eV bis 1,562 eV und von 1,562 eV bis 1,604 eV) finden wir, dass der X1(1) -bezogene Peak bei 113 ° Polarisationswinkel verschwindet, während X2(1) bei 33 °, was in einer guten Übereinstimmung mit dem jüngsten Bericht von Aslan et al.19. Die an diesen beiden Polarisationen aufgenommenen PL-Spektren sind in Fig. 3a. Das 33° PL-Spektrum ist rot gezeichnet, während das 113° PL-Spektrum blau gezeichnet ist. Wie deutlich zu sehen ist, sind die Peaks der X1 (n) exzitonischen Rydberg-Reihe im Verhältnis zu Peaks der X2 (n) exzitonischen Rydberg-Reihe zu niedrigeren Energien verschoben. Darüber hinaus beobachten wir sowohl für die X1 (n) – als auch für die X2 (n) -Reihe die Abnahme sowohl der Peakintensität als auch der Energietrennung für die zunehmende Anzahl von Zuständen, die charakteristische Merkmale einer exzitonischen Rydberg-Reihe sind. Die als Maxima in PL-Spektren ermittelten Peakpositionen sind in Fig. 3b, c für die Exzitonen X1 bzw. X2. Um unsere Interpretation zu stärken, führen wir zusätzlich Pseudo-Absorptionsreflexionskontrastmessungen (RC) durch. Die RC-Spektren, die in der gleichen Polarisation wie PL-Spektren aufgenommen wurden, sind im oberen Teil von Fig. 3a. Sowohl in 33 ° RC- als auch in 113 ° RC-Spektren beobachten wir gut aufgelöste Resonanzen, die bei den gleichen Energien positioniert sind wie ihre Gegenstücke in PL-Spektren. Die Beobachtung der gleichen optischen Übergänge in Absorptions- und Emissionsspektren lässt den Schluss zu, dass die Energielücke in der Masse ReS2 direkt ist.

Abbildung 3
 abbildung3

( a) Polarisationsaufgelöste PL- und RC-Spektren von Bulk-ReS2, aufgenommen in zwei linearen Polarisationen mit dem Winkel zwischen E und b gleich 33 ° (rote Linie) und 113 ° (blaue Linie). (b) und (c) Experimentell und theoretisch erhaltene Übergangsenergien für die 3D-Exzitonenzustände als Funktion der Quantenzahl n für die X1- bzw. X2-Exzitonen.

In unseren Schätzungen der Bindungsenergie von X1- und X2-Exzitonen gehen wir davon aus, dass beide Exzitonen mit derselben Energielücke zusammenhängen, Z. B. wie in jüngsten numerischen Berechnungen vorhergesagt29. Echeverry und Gerber haben den Effekt der Zwischenschichtkopplung auf den Bandlückencharakter mittels der selbstenergiekorrigierten GW-Methode für optimierte und experimentelle Datensätze von Strukturdaten untersucht29. Sie zeigen auf der G0W0-Ebene der Theorie, wenn die Dicke der ReS2-Probe von der Masse zur Doppelschicht und zu einer freistehenden Monoschicht abnimmt, bleibt die Bandlücke direkt am Γ-Punkt der Brillouine-Zone, wobei ihre Energie von 1,6 auf 2,0 bzw. 2,4 eV ansteigt. In diesen Berechnungen sind die Valenzbandmaxima und die Leitungsbandminima doppelt degeneriert. Dies impliziert bis zu vier exzitonische Interbandübergänge mit unterschiedlichen Spinkombinationen. Die Aufspaltung zwischen vier Exzitonen ist auf die Austauschwechselwirkung zurückzuführen. Die Beobachtung von vier Exzitonen mit unterschiedlichen optischen Amplituden (zwei starke und zwei schwache) wurde in den optischen spektroskopischen Studien von ReSe2 von Bulk zu Monolayer30 berichtet. In unseren Studien beobachten wir jedoch nur zwei Exzitonen X1 und X2. Um die Exzitonenbindungsenergien von X1- und X2-Exzitonen zu berechnen, vergleichen wir experimentelle Daten mit theoretischen Vorhersagen hydrogener Rydberg-Reihen. Wir verwenden eine Formel, die typischerweise zur Beschreibung dreidimensionaler (3D) Wannier-Exzitonen in anorganischen Halbleitern verwendet wird26:

$${{\ {{\rm{E}}}_{{\rm{b}}}^{(n)}={{\rm{E}}}_{{\rm{g}}}-{{\rm{Ry}}}^{\ast }/{{\rm{n}}}^{2}$$
(1)

wobei Eg die Energielücke ist, n die Anzahl der Exzitonenzustände ist, Eb (n) die Bindungsenergie im n-ten exzitonischen Zustand ist und Ry * die effektive Rydberg-Konstante ist. Die Ergebnisse einer Anpassung sind in Fig. 3b, c für X1- bzw. X2-Exzitonen. Die berechneten Werte des Bodens und aller angeregten Zustände stimmen quantitativ hervorragend mit den experimentellen Daten für das X1-Exziton überein. Für das X2-Exziton ist die berechnete Energie der Zustände 2 s und 3 s geringfügig höher als die aus dem Experiment ermittelten. Dies kann darauf zurückzuführen sein, dass wir im Gegensatz zu den theoretischen Berechnungen, die vier verschiedene exzitonische Reihen voraussagen29, nur zwei beobachten.

Die Beobachtung von zwei Rydberg-Reihen von Exzitonen anstelle von vier kann durch unterschiedliche optische Amplituden von Exzitonen verursacht werden. In den Absorptionsspektren von ReSe2 Arora et al.30 haben zwei Exzitonen mit hohen optischen Amplituden und zwei Exzitonen mit niedrigen optischen Amplituden detektiert. Sie unterschieden zwischen allen vier Exzitonen X1, X2, X3 und X4, da sie entlang verschiedener Richtungen des Kristalls polarisiert sind und die schwächeren Merkmale X1 und X3 für Polarisationen sichtbar sind, wobei die benachbarten stärkeren Linien X2 und X4 unterdrückt sind. Im Gegensatz dazu Aslan et al.19 haben von der Beobachtung von drei Exzitonen (Exziton 1, Exziton 2, Exziton 3) in den Reflexionskontrastspektren von ReS2 von wenigschichtig bis monoschichtig berichtet. Auf der Grundlage der vergleichenden Untersuchungen der Entwicklung der Energien und Resonanzstärken dieser drei Exzitonen als Funktion der Anzahl der Schichten haben sie jedoch vorgeschlagen, dass Exziton 3 ein angeregter (Rydberg) Exziton Zustand der tiefer liegenden Exzitonen ist. Dieses Szenario ist mit der zunehmenden Energietrennung des Exzitons 3 von den Exzitonen 1 und 2 bei abnehmender Schichtdicke vereinbar. Gleichzeitig sollten die dünneren Proben eine erhöhte Exzitonenbindungsenergie und damit eine erhöhte Energietrennung zwischen den Übergängen aufweisen. Diese Interpretation stimmt mit unseren Ergebnissen und Analysen überein. Wir schließen nämlich, dass die breite Linie, die als Exziton 3 in Ref.19 zwar mit der Überlagerung der angeregten Zustände der Exzitonen X1 und X2 zusammen. Im Gegensatz zu Ref.19, in unseren Studien können wir zwischen verschiedenen Transitionen im Zusammenhang mit den angeregten Zuständen der Exzitonen X1 und X2 auflösen, da wir Bulk-ReS2-Kristalle untersuchen. Dennoch, wie in ref.19 sind wir nicht in der Lage, zwischen den angeregten exzitonischen Zuständen in wenigen Schichten ReS2 zu unterscheiden.

Die aus dem Gl. 1 entspricht 1671.7 MeV, was höher ist als das Ergebnis von 1600 MeV, das in jüngsten theoretischen Berechnungen erhalten wurde29. Die Coulomb-Bindungsenergien der Exzitonen X1 und X2 gleich 117,5 bzw. 86,6 MeV sind sehr hoch im Vergleich zur Exziton-Bindungsenergie in typischen Halbleitern der II-VI- und III-V-Gruppen, z.B. Eb = 4,8 bzw. 10 MeV in GaAs und cdte26. Die hydrogene Rydberg Excitonic-Reihe in loser Schüttung ReS2 wurde zuvor von Ho et al.17 mittels polarisierter Photoreflexionsspektroskopie. Im Gegensatz zu unseren Experimenten verglichen sie jedoch Photoreflexionsspektren mit optischen Polarisationen entlang und senkrecht zur b-Achse. Sie nahmen an, dass die beiden Reihen von Exzitonen mit der Spaltung der Oberseite des Valenzbandes gleich 5 MeV zusammenhängen. Als Konsequenz schätzten sie die Coulomb-Bindungsenergie der Exzitonen X1 und X2 gleich 157 und 152 MeV. Da die X1- und X2-Exzitonen 3D-Wannier-Exzitonen sind, berechnen wir ihren relativen Bohr-Radius unter Verwendung der bekannten Beziehungen für hydronische Exzitonen:

$${{\ rm{E}}}_{{\rm{b}}}/{\rm{Ry}}={{\rm{m}}}_{{\rm{ex}}}/{{\rm{\varepsilon }}}^{2}$$
(2)

und

$${{\ rm{a}}}_{{\rm{ex}}}/{{\rm{a}}}_{{\rm{H}}}={\rm{\varepsilon }}/{{\rm{m}}}_{{\rm{ex}}},$$
(3)

wobei: Ry = 13,6 eV und aH = 0,53 A sind Rydberg-Konstante bzw. Bohr-Radius des Wasserstoffatoms; mex ist eine relative effektive Masse eines Exzitons, ε ist die relative Dielektrizitätskonstante von ReS2 und aex ist der Bohr-Radius des Exzitons. Wir schätzen die relativen effektiven Massen von X1- und X2-Exzitonen (1 / mex = 1 / me + 1 / mh) unter Verwendung des Tensors der effektiven Elektronenmasse, der aus der elektrischen Transportstudie von mehrschichtigem ReS2 mit Polymerelektrolyt-Gatting31 erhalten wurde, und des Tensors der effektiven Lochmasse, der aus der Studie von Bulk-ReS2 mittels hochauflösender winkelaufgelöster Photoemissionsspektroskopie22 erhalten wurde. Wir erhalten effektive Massen der X1- und X2-Exzitonen gleich ~ 0,33 bzw. ~ 0,39 (in Einheiten der Elektronenmasse) aus Gl. 2 wir erhalten zwei Dielektrizitätskonstanten in Richtungen entlang und senkrecht zur b-Achse gleich ~ 6.2 und ~ 7.8 und schließlich von Gl. 3 wir schätzen den Exzitonen-Bohr-Radius für X1- und X2-Exzitonen auf gleich ~ 1 nm.

Um weitere Einblicke in die Natur der Exzitonen X1 und X2 zu erhalten, haben wir zusätzliche Messungen der Photolumineszenzanregung und der Magnetophotolumineszenz von Massenres2 durchgeführt. Abbildung 4 zeigt polarisierte 113° PL- und 113° PLE-Spektren, in denen nur die Rydberg-Reihe des Exzitons X2 detektiert wird. Das PLE-Signal ist in Fig. 4b als Farbkarte dargestellt. Die blaue Farbe bezieht sich auf das Low-Signal, während die rote Farbe auf das High-Signal bezogen ist, um die Analyse des PLE-Signals zu erleichtern Die PL-Spektren in relevanten Energieregionen sind in Abb. 4a,c. Das PLE-Signal wurde in dem auf den Bodenexzitonenzustand bezogenen Energiebereich von 1535 bis 1605 MeV detektiert. Die Laseranregungsenergie wurde über die Energie der angeregten Zustände 2 s, 3 s, 4 s und 5 s von 1619 bis 1676 MeV abgestimmt. Die im Niedrigenergiesektor von 113 ° PLE-Spektren beobachteten Merkmale beziehen sich auf Raman-aktive optische Phononen. Zum Vergleich zeigt Fig. 4d zeigt die nicht-resonante (2.33 eV), unpolarisierte Raman-Streuspektren von Bulk-ReS2. Im Bereich von 120-450 cm-1 können wir bis zu 18 Phononenmoden (durch Pfeile markiert) unterscheiden, deren Energien gut mit den früheren Studien von Raman-Spektren von ReS232 übereinstimmen. Wie aus dem Vergleich von PLE- und PL-Spektren in Fig. 4b, c die Energieposition aller zugehörigen Peaks werden bei fast den gleichen Energien detektiert, was unsere Interpretation dieser Linien als Rydberg-Reihe des Exzitons X2 bestätigt. Die gleichen Beziehungen werden zwischen 33 ° PL- und 33 ° PLE-Spektren beobachtet, in denen nur die Rydberg-Reihe des Exzitons X1 beobachtet wird.

Abbildung 4
 abbildung4

Die Photolumineszenz- und Photolumineszenz-Anregungsspektren von Bulk-ReS2 wurden bei T = 1,8 K aufgezeichnet. (a) Das 113°PL-Spektrum. Die Energieregionen der Detektion und Anregung des PLE-Signals sind durch gestrichelte Linien bzw. Pfeile gekennzeichnet. (b) Das 113 ° PLE-Signal als Farbkarte aufgetragen. Rote und blaue Farbe zeigen hohe bzw. niedrige Intensität an. (c) Das 113 ° PL-Spektrum, das in der Energieregion des PLE-Signals dargestellt wird.

Die Magnetophotolumineszenzmessungen wurden in der Voigt-Konfiguration mit einem Magnetfeld bis zu 10 T mit einem 1 T-Schritt entlang der b-Achse (B || b) 33 durchgeführt. Aufgrund der starken Anisotropie der optischen Eigenschaften in der Ebene, die sich aus der triklinen Symmetrie von Bulk-ReS2 ergeben, haben wir keine Experimente in Faraday-Konfiguration mit Magnetfeld senkrecht zur Ebene durch die b-Achse (B⊥b) durchgeführt. Die Faraday-Konfiguration wird jedoch häufig in den magneto-spektroskopischen Untersuchungen der Exziton-diamagnetischen Verschiebungen in den hochsymmetrischen Strukturen verwendet, beispielsweise in den Monoschicht−Gruppe-VI-Übergangsmetall-Dichalkogeniden12 oder in den zweidimensionalen GaAs / Ga1-xAlxAs-Strukturen34,35,36. In Fig. 5a und c sind die in den Magnetfeldern von 0 bis 10 T mit einem 2 T-Schritt aufgenommenen PL-Spektren für zwei ausgeprägte lineare Polarisationen (E(33°)B||b) und (E(113°)B||b) dargestellt (wie in Fig. 3a). Die magnetische Verschiebung aller beobachteten Linien ist sehr klein. Für die Grundzustände der Exzitonen X1 und X2 ist die Verschiebung nicht messbar, während sie für die angeregten Zustände bei dem höchsten angelegten Magnetfeld B = 10 T unter 2 MeV liegt. Diese Beobachtung bestätigt vor allem die starke Coulomb-Bindung der beiden Exzitonen. Aufgrund der großen Breite der Emissionslinien (volle Breiten bei halbem Maximum (FWHM) gleich ~ 15 MeV und ~ 7 MeV für die Boden- und angeregten Zustände von X1- bzw. X2-Exzitonen) wird die Zeeman-Spaltung nicht beobachtet und die genaue Schätzung des Lande-g-Faktors und der diamagnetischen Konstante an aus der Formel:

$${{{\ rm{\Delta }}E}^{({\rm{n}})}}_{{\rm{B}}}=\pm \,1/2\,{g{\rm{\mu }}}_{{\rm{B}}}{\rm{B}}+{{\rm{a}}}_{{\rm{n}}}\,{{\rm{B}}}}}^{2}$$

verwendet für niedrige Magnetfeldgrenze33,37 ist nicht möglich. Eine detailliertere Überprüfung des Einflusses des Magnetfeldes auf den Boden und die angeregten Zustände in ReS2-Kristallen würde weitere Messungen bei höheren Magnetfeldern und theoretische Berechnungen des diamagnetischen Koeffizienten eines Exzitons in geschichteten Halbleiterstrukturen erfordern.

Abbildung 5
 abbildung5

( a) und (c) Magnetfeldentwicklung von PL-Spektren von Bulk-ReS2 bei T = 1,8 K in Polarisationen E(<33°) B||b bzw. E(<113°) B||b. (b) und (d) Energien verschiedener Exziton-übergänge, die aus PL-Spektren extrahiert wurden, die in σ- bzw. π-Polarisationen aufgezeichnet wurden.

Schließlich führen wir optische spektroskopische Messungen von ReS2-Flakes durch. Abbildung 6a zeigt unpolarisierte PL-Spektren von ReS2-Flakes mit unterschiedlicher Anzahl von Schichten. Die ergänzende Fig. 1 zeigt ein optisches Mikroskopbild der untersuchten ReS2-Flocken, die durch mechanisches Peeling hergestellt und auf dem Zielsubstrat SiO2 (295 nm) / Si abgeschieden wurden. Die Anzahl von Schichten sind vorläufig durch optischen Kontrast geschätzt worden und dann sind die Stärke der bestimmten Bereiche von ReS2 Struktur mittels Flughandbuchmaße bestimmt worden, dargestellt in den ergänzenden Figuren 2a–2s). Für alle untersuchten Flakes im niederenergetischen Bereich von PL-Spektren werden zwei Emissionslinien detektiert, die im Vergleich zu PL-Spektren von Massenkristallen auf optische Übergänge der Grundzustände der Exzitonen X1 und X2 zurückzuführen sind. Im Gegensatz zu Bulk-ReS2-Kristallen sind wir jedoch nicht in der Lage, zwischen den angeregten Zuständen der Exzitonen X1 und X2 in den PL- oder RC-Spektren aufzulösen. Wir beobachten nur das breite PL-Merkmal bei der höheren Energie (markiert als ExS in Abb. 6a). Darüber hinaus sind die Exzitonen X1 und X2 wie im Bulk-ReS2-Kristall in Emissions- und Pseudoabsorptionsspektren stark polarisiert. In Fig. 6b sind die polarisierten PL- und RC-Spektren für 15- und 6-Schicht-Proben dargestellt (siehe auch ergänzende Abb. 3 in ergänzenden Materialien). Die Gesamtpulsintensität beider Exzitonen nimmt mit der Anzahl der Schichten stark zu und beginnt für Flakes, die dicker als 8 Schichten sind, zu sättigen, was in Abb. 6a. Der ähnliche Anstieg der PL-Intensität von ReS2 mit der erhöhten Anzahl von Schichten wurde kürzlich bei Raumtemperaturexperimenten18 berichtet. Dies steht im Gegensatz zu dem Verhalten, das in den TMDCs der Gruppe VI, wie MoS2, MoSe2, WS2 und WSe2, beobachtet wird, wo die Lichtintensität der Monoschicht aufgrund des Übergangs von einer indirekten Bandlücke in der Masse zu einer direkten Bandlücke in der Monoschicht um Größenordnungen zunimmt. Nach den jüngsten theoretischen Berechnungen von Echeverry und Gerber29 in Schicht-ReS2 tritt die direkte Bandlücke am Γ-Punkt der Brillouin-Zone unabhängig von der Kristalldicke auf. Daher sollte die Oszillatorstärke von exzitonischen Übergängen für dickere Proben gleichzeitig zunehmen. Außerdem, mit der Abnahme der Zahl von Schichten, von 15 L bis 1 L (Abb. 6d) zeigen sowohl X1- als auch X2-Exzitonen eine starke Blauverschiebung, die 114 MeV bzw. 146 MeV beträgt. Auch ihre relative Energietrennung nimmt zu, wie in Fig. 6c. Diese großen Verschiebungen stehen in starkem Kontrast zu anderen, bekannten TMDCs der Gruppe VI, wo die Verschiebungen für den Grundzustand A-Exzitonen viel kleiner sind und in der Größenordnung von zehn meV38,39 liegen. Dies liegt wahrscheinlich an der stärkeren Elektron-Loch-Kopplung am Γ-Punkt als am K-Punkt, wo eine direkte Bandlücke für die Monoschicht MoS2, MeS2, WS2 und WSe2 auftritt. Im Falle von TMDCs der Gruppe VI kompensiert eine zunehmende Bandlücke mit abnehmender Plättchendicke den Effekt einer zunehmenden exzitonischen Bindungsenergie40, was zu einer schwachen Abhängigkeit der Exzitonenübergangsenergie von der Schichtdicke führt. In ReS2 wird die beobachtete Zunahme der Exzitonenübergangsenergie, die durch Quantenbegrenzung verursacht wird, weniger kompensiert. Darüber hinaus unterscheidet sich diese Energieänderung für die Exzitonen X1 und X2 wahrscheinlich aufgrund der induzierten Anisotropie in der Ebene.

Abbildung 6
 abbildung6

( a) Unpolarisierte PL-Spektren von 1 L, 2 L, 4 L, 5 L, 6 L und 8 L ReS2-Flakes. (b) Polarisationsaufgelöste PL- und RC-Spektren von 15 L und 6 L werden in zwei linearen Polarisationen mit einem Winkel zwischen E und b von 33 ° (rote Linie) und 113 ° (blaue Linie) aufgezeichnet. (c) Energien verschiedener Exziton-übergänge, die aus PL-Messungen extrahiert wurden.

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